表面增强拉曼光谱（SERS）兼具单分子检测灵敏度与分子指纹特异性，在环境监测、食品安全及生命科学等领域应用广泛。然而，复杂基质中非目标物的共吸附与竞争吸附显著削弱、遮挡甚至淹没痕量目标信号，致使定性定量分析失准。光谱解耦算法作为其高效应对策略，当前挑战在于：其一，化学计量学算法易受未知组分干扰而导致目标信息丢失；其二，深度学习算法高度依赖大规模标注数据，难以应对复杂多变的环境干扰。
对此，我院罗思恒副教授与厦门大学刘国坤教授与田中群教授合作，提出自监督光谱解耦算法SSNet。该算法基于高斯峰掩码数据增强策略与高性能网络架构，兼具优异灵敏度与普适性，可有效分离被基质背景掩盖的微弱目标信号。以钩吻类植物毒素的痕量检测为模型体系，SSNet从混合物中提取的目标光谱峰绝对强度偏差小于5%，显著优于MCR-ALS、ICP和PCA等代表性算法。在加标样品分析中，SSNet无需基质先验知识即可解析多种食品基质干扰下的目标SERS信号。即便在目标信号肉眼不可辨的情况下，借助相似基质知识仍可将其检测灵敏度提升1个数量级。更为关键的是，SSNet成功解耦了含三种结构相似分子的复杂体系，实现了高灵敏定性鉴别与可靠定量分析。该算法为拉曼/SERS分析提供了精准、智能的光谱解耦策略，可拓展至现场、原位、活体及工况等多场景应用。该工作以 "SSNet: A Spectral Unmixing Framework for Enhancing the Qualitative Sensitivity of SERS to Trace Targets in Complex Mixtures" 为题，发表于Journal of the American Chemical Society。
我院为该研究工作的第一单位，罗思恒副教授为第一作者。厦门大学刘国坤教授和田中群教授为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金项目的资助。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c16529
